Tot 966 regeerde hij samen met zijn broer Miro de graafschappen Barcelona en Urgell en na diens dood als alleenheerser.
In die periode was Barcelona de cultureel meest ontwikkelde stad van de westerse wereld. De bestaande Spaanse bibliotheken werden verrijkt met de kennis van de christenen die Al-mansoer ontvluchtten. Hij was zo onder de indruk van de intellectuele capaciteiten van Gerbert van Aurillac, dat hij de geestelijke voorstelde aan paus Johannes XIII en aan keizer Otto I. Van 998 tot 1002 werd Gerbert paus als Sylvester II.
Toen Borrell bij de belegering van de stad door Al-mansoer geen hulp kreeg van Hugo Capet, zegde hij de souvereiniteit van Frankrijk over Barcelona in 995 op.